基于三元催化剂的固体氧化物燃料电池尾气催化燃烧数值模拟

doi:10.12096/j.2096-4528.pgt.22168

摘要/Abstract

摘要：

固体氧化物燃料电池(solid oxide fuel cell，SOFC)作为一种清洁高效的先进发电设备，具有空气、燃料气分离的结构优势，易于将燃料侧尾气中的CO₂富集。为提高SOFC阳极尾气中CO₂浓度，针对商业化的三元催化剂，综合考虑SOFC阳极尾气催化燃烧中传质、传热、化学反应过程，建立多物理场耦合稳态模型。基于该模型，模拟SOFC系统阳极尾气的催化燃烧特性，研究不同入口温度、反应空速和催化剂尺寸对燃烧温度、壁面温度、H₂转化率、CO转化率、出口CO₂浓度等参数的影响，得到各参数的变化趋势。借鉴已有实验，通过优化空速，可以将出口CO₂浓度从94.72%提高至95.33%；通过优化催化剂尺寸，可以将出口CO₂体积分数从94.72%提高至95.64%。通过分析尾气催化燃烧中不同工况下的出口CO₂浓度变化特性，为商业三元催化剂用于SOFC系统阳极尾气催化转化和尾气CO₂富集提供指导。

关键词: 碳排放, 碳捕集, 三元催化剂, 固体氧化物燃料电池(SOFC), 数值模拟

Abstract:

As a clean and efficient advanced power generation equipment, the solid oxide fuel cell (SOFC) has the structural advantages of separation of air and fuel gas, which makes it easy to enrich the CO₂ in the tail gas of the fuel side. In order to improve the CO₂ concentration in SOFC anode tail gas, a steady-state multi-physical coupled model was established for the commercial three-way catalysts, considering the mass transfer, heat transfer, and chemical reaction processes in the catalytic combustion of SOFC anode tail gas. Based on this model, the catalytic combustion characteristics of SOFC anode tail gas were simulated. The effects of different inlet temperature, reaction space velocities and catalyst sizes on combustion temperature, wall temperature, H₂ conversion, CO conversion and outlet CO₂ concentration were studied, and the change trend of each parameter was obtained. Based on the existing experiments, the outlet CO₂ volume fraction could be increased from 94.72% to 95.33% by optimizing the space velocity, and the outlet CO₂ concentration could be increased from 94.72% to 95.64% by optimizing the catalyst size. By analyzing the variation characteristics of outlet CO₂ concentration under different working conditions in the catalytic combustion of tail gas, the guidance for the commercial three-way catalyst to be used in the catalytic conversion of anode tail gas and CO₂ enrichment in the tail gas of SOFC system was provided.

Key words: carbon emission, carbon capture, three-way catalyst, solid oxide fuel cell (SOFC), numerical simulation

中图分类号:

TK 16

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图/表 14

图1 物理模型简图

Fig. 1 Physical model diagram

表1 入口组分参数

Tab. 1 Inlet component parameters

组分	CO	H₂	N₂	CO₂	O₂	H₂O
摩尔分数/%	4.8	8.0	1.0	29.9	6.4	49.9

表2 物性参数

Tab. 2 Physical parameters

参数	数值
催化剂孔隙率 $θ$	0.61
催化剂渗透率 $κ$ /m²	10^-6
发射率 $ε$	0.75
外界温度 $T e x t$ /K	293.15
H₂转化活化能 $E H 2$ /(J/mol)	6.225×10⁴
H₂转化指前因子 $A H 2$	8.193×10⁵
CO转化活化能 $E C O$ /(J/mol)	8.784×10⁴
CO转化指前因子 $A C O$	7.46×10⁶

表2 物性参数

Tab. 2 Physical parameters

参数	数值
催化剂孔隙率 $θ$	0.61
催化剂渗透率 $κ$ /m²	10^-6
发射率 $ε$	0.75
外界温度 $T e x t$ /K	293.15
H₂转化活化能 $E H 2$ /(J/mol)	6.225×10⁴
H₂转化指前因子 $A H 2$	8.193×10⁵
CO转化活化能 $E C O$ /(J/mol)	8.784×10⁴
CO转化指前因子 $A C O$	7.46×10⁶

图2 不同网格数下的轴向中心线温度分布

Fig. 2 Temperature distribution of axial center line under different grid numbers

图3 不同入口温度下的参数分布

Fig. 3 Parameter distribution at different inlet temperatures

图4 不同入口温度对中心轴线上参数的影响

Fig. 4 Influence of different inlet temperatures on parameters on the central axis

图5 空速126 000 h-1下催化剂层的参数分布

Fig. 5 Parameter distribution of catalyst layer at space velocity of 126 000 h-1

图6 空速55 125 h-1下催化剂层的参数分布

Fig. 6 Parameter distribution of catalyst layer at space velocity of 55 125 h-1

图7 入口温度和空速对燃烧温度、壁面温度的影响

Fig. 7 Effects of inlet temperature and space velocity on combustion temperature and wall temperature

图8 入口温度和空速对转化率、出口CO2浓度的影响

Fig. 8 Effects of inlet temperature and space velocity on conversion and outlet CO2 concentration

图9 催化剂高度2 mm下催化剂层的参数分布

Fig. 9 Parameter distribution of catalyst layer at catalyst height of 2 mm

图10 催化剂高度8 mm下催化剂层的参数分布

Fig. 10 Parameter distribution of catalyst layer at catalyst height of 8 mm

图11 入口温度和催化剂尺寸对燃烧温度、壁面温度的影响

Fig. 11 Effects of inlet temperature and catalyst size on combustion temperature and wall temperature

图12 入口温度和催化剂尺寸对转化率、出口CO2浓度的影响

Fig. 12 Effects of inlet temperature and catalyst size on conversion and outlet CO2 concentration

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