发电技术

发电技术, 2023, 44(3): 392-398 DOI: 10.12096/j.2096-4528.pgt.21127

发电及环境保护

燃煤电厂烟气中氨脱除及分布机理研究

吉攀

中国大唐集团科学技术研究院有限公司西北电力试验研究院，陕西省 西安市 710021

Study on Removal and Distribution Mechanism of Ammonia in Flue Gas of Coal-fired Power Plant

JI Pan

Northwest Electric Power Test Research Institute, China Datang Corporation Science and Technology Research Institute Co. , Ltd. , Xi’an 710021, Shaanxi Province, China

收稿日期: 2022-03-01  

基金资助: 国家自然科学基金项目.  51906076

Received: 2022-03-01  

作者简介 About authors

吉攀(1990)，男，硕士，工程师，从事火电厂污染治理设施故障诊断与技术服务研究，790568102@qq.com。

摘要

在燃煤电厂选择性催化还原(selective catalytic reduction，SCR)脱硝高浓度逃逸氨条件下，对氨在脱硝下游设备中的脱除效率、粉煤灰和浆液中的富集浓度及其分布机理进行研究。对350 MW及600 MW机组分别进行取样分析，结果表明：空预器、电除尘器和湿法脱硫系统对逃逸氨的脱除效率分别为3.37%~6.63%、75.14%~83.28%和36.36%~46.38%，这些下游环保设备对氨的脱除效率高，烟囱入口氨浓度相对脱硝出口氨浓度下降明显；飞灰中的氨含量与飞灰粒径成反比；脱硫净烟气中的氨浓度随原烟气中氨浓度的增大而增大；脱硫系统对氨的脱除效率随浆液pH值的增大而降低。研究结果对机组的环保和经济运行具有重要意义。

关键词： 燃煤电厂 ; 选择性催化还原(SCR) ; 逃逸氨

Abstract

The removal efficiency of ammonia in denitrification downstream equipment, concentration and distribution mechanism of ammonia in fly ash and slurry were studied under the condition of high concentration of ammonia escaping from denitrification by selective catalytic reduction (SCR) in coal-fired power plants. Through sampling analysis of 350 MW and 600 MW units, the results show that: the escaping ammonia removal efficiencies of air preheater, electrostatic precipitator and wet desulphurization system are 3.37%-6.63%, 75.14%-83.28% and 36.36%-46.38%, respectively. The ammonia removal efficiencies of these downstream environmental protection equipment are high, and the ammonia concentration at chimney entrance decreases obviously compared with that at denitrification outlet. The ammonia content in fly ash is inversely proportional to the particle size of fly ash. Ammonia concentration in desulfurized flue gas increases with the increase of ammonia concentration in original flue gas. The removal efficiency of ammonia in desulphurization system decreases with the increase of slurry pH value. The results have great significance to the units’ environmental protection and economic running.

Keywords： coal-fired power plant ; selective catalytic reduction (SCR) ; ammonia slip

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吉攀. 燃煤电厂烟气中氨脱除及分布机理研究. 发电技术[J], 2023, 44(3): 392-398 DOI:10.12096/j.2096-4528.pgt.21127

JI Pan. Study on Removal and Distribution Mechanism of Ammonia in Flue Gas of Coal-fired Power Plant. Power Generation Technology[J], 2023, 44(3): 392-398 DOI:10.12096/j.2096-4528.pgt.21127

0 引言

燃煤电厂多采用选择性催化还原(selective catalytic reduction，SCR)脱硝工艺，利用氨作为还原剂降低烟气中NO x 浓度[1-3]。此工艺中经过催化剂但未反应的氨(以下简称“逃逸氨”)在脱硝下游设备的不同位置富集，会影响燃煤电厂的经济安全运行。

目前，针对烟气中的逃逸氨已开展大量研究，如：文献[4-6]研究了烟气中逃逸氨的反应产物生成规律；文献[7]探究了硫酸氢铵生成温度及空预器(air pre-heater，APH)堵塞时间的影响因素；文献[8-10]研究了飞灰对氨的吸附机理；文献[11]研究了硫酸氢铵对空预器的影响；文献[12]研究了飞灰中的氨对混凝土性能的影响；文献[13-14]研究了逃逸氨对湿法脱硫(wet flue gas desulfurization，WFGD)系统的影响。以上研究多着眼于逃逸氨在烟气及其脱硝下游单个设备中的反应机理及影响规律，以及低浓度逃逸氨在下游设备系统中的迁移与分布规律[15]。然而，现有燃煤电厂因催化剂超期服役、配煤掺烧、负荷升降速率快、NO x 特别排放限值等因素，导致脱硝实际运行情况恶劣，高浓度逃逸氨现象普遍[16]。

本文通过对锅炉烟气系统不同位置的烟气、飞灰及浆液进行取样分析，测试样品的氨含量，研究了高浓度逃逸氨在脱硝下游设备中的脱除效率、粉煤灰和浆液中的富集浓度及其分布机理，为电厂实际运行提供技术支撑。

1 机组概况及试验方法

1.1 机组概况

1号机组容量为350 MW，2号机组容量为600 MW，均为亚临界一次中间再热、前后墙对冲燃烧、W型火焰锅炉，配有三分仓式空预器。采用目前应用最广泛的“SCR脱硝+静电除尘器(electrostatic precipitator，ESP)+石灰石-石膏湿法脱硫+湿式电除尘器(wet electrostatic precipitator，WESP)”的超低排放改造路线。入炉煤质参数如表1所示。

表1   入炉煤质参数

Tab. 1  Parameters of burning coal quality

参数1号机组2号机组
灰分质量分数Aar /%27.3724.53
挥发分质量分数Vad /%12.2812.80
硫分质量分数St， ad /%1.681.72
低位发热量Qnet， ar /(MJ/kg)20.2120.77

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1.2 试验位置及工况

试验分2个工况，运行人员通过调整SCR出口NO x 浓度改变逃逸氨浓度，出口NO x 质量浓度在10~15 mg/m3为工况1，在35~45 mg/m3为工况2。文中除特别注明外，所述气体浓度均已按标准状态干烟气和过剩空气系数为1.4进行折算。工况稳定时对SCR反应器下游4个位置处烟气中总氨浓度进行测试，测试位置分别为2台机组的SCR出口、空预器出口、ESP出口及WESP出口。具体工况如表2所示。

表2   试验工况

Tab. 2  Test conditions

机组编号负荷/MWSCR入口NO x 质量浓度/(mg/m3)SCR出口NO x 质量浓度/(mg/m3)
130063212
61736
255069611
68841

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1.3 取样与分析方法

烟气中逃逸氨采样方法根据DL/T 260—2012中所列方法改进而来[17-19]。图1为烟气中逃逸氨采样系统。气态氨通过烟气恒流采样，采样流量为5 L/min，取样管前设置玻璃纤维过滤器，连接管道材质为聚四氟乙烯，采用浓度为0.05 mol/L的稀硫酸作为吸收液。采样结束后，需用除盐水彻底冲洗吸收瓶前所有的连接管路至样品瓶中，消除硫酸氢铵低温下的结露吸附等影响。SCR出口只对气态氨进行取样。在空预器出口对气态氨及飞灰分别进行取样后同时测定，合并折算结果即为烟气中氨浓度。ESP出口及WESP出口测试时，烟气中烟尘浓度低，去除取样管前玻璃纤维过滤器，同时吸收烟气中所有形式的氨。

图1

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图1   烟气中逃逸氨采样系统

Fig. 1   Ammonia slip sampling system in flue gas


在工况1运行条件下，对1号机组ESP一、二、三电场灰样，2号机组ESP一电场灰样，以及1、2号机组WFGD系统浆液进行取样。对所取样品按种类分别经过溶解、过滤、取上清液、定容等预处理后，参照文献[20]中的方法进行测试。

2 测试结果

2.1 烟气中逃逸氨测试结果

测试期间通过调整SCR出口NO x 浓度改变逃逸氨浓度，分别在工况1、2条件下测试，每个烟气采样点均进行3次取样，测试结果取平均值，具体结果见表3。

表3   烟气中逃逸氨质量浓度

Tab. 3  Ammonia slip concentration in flue gas mg/m3

机组编号工况采样点位置
SCR出口APH出口ESP出口WESP出口
1117.8317.232.881.72
27.917.591.651.05
2116.4415.413.041.63
25.735.351.330.75

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测试期间2台机组催化剂均处于寿命末期，SCR出口氨逃逸率高，空预器堵塞严重。测试结果表明，当烟囱入口NO x 质量浓度从10 mg/m3上升到40 mg/m3时，1、2号机组SCR出口逃逸氨浓度分别降低了55.64%与65.15%。

由表3可见：随烟气流动，烟气中的氨浓度逐渐降低，1、2号机组空预器出口氨浓度比SCR出口氨浓度平均分别降低了3.71%与6.45%，ESP出口氨浓度比空预器出口氨浓度平均分别降低了80.77%与77.71%，WESP出口氨浓度比ESP出口氨浓度平均分别降低了38.32%与45.00%。脱硝后下游设备对氨的总脱除效率约为88.52%，其中电除尘器对烟气中氨的脱除贡献最大，WESP出口氨浓度相对SCR出口氨浓度下降明显。

2.2 飞灰测试结果

机组在工况1条件下稳定运行时，对1号机组ESP一、二、三电场灰样和2号机组ESP一电场灰样分别进行取样分析，灰样中NH3、HCl及SO3含量变化情况如图2所示。

图2

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图2   灰样中吸附NH3、HCl及SO3含量

Fig. 2   Content of NH3, HCl and SO3 adsorbed in ash


通过测试灰样中可溶性NH4+、SO42-及Cl-离子的浓度来计算吸附的NH3、SO3及HCl含量，其中SO3含量包括硫酸氢铵及三氧化硫酸性气体2部分。对1号机组的测试结果表明：ESP各电场捕集的灰样中NH3及SO3含量变化大，三电场灰样中NH3含量可达一电场的4.39倍，SO3含量可达一电场的3.01倍；各电场灰样中HCl含量基本不变；一、二、三电场灰样的NH3与SO3摩尔比分别为2.43、2.28与1.67。2号机组一电场灰样中NH3、SO3及HCl含量与1号机组一电场灰样中含量相似。

图3为1号机组ESP一、二、三电场灰样的粒径体积分布。测试结果表明：一、二电场灰样的平均粒径为43.949、32.914 μm，粒径分布范围为0~200 μm；三电场灰样的平均粒径为3.274 μm，粒径分布范围为0~20 μm。通过对比可知，三电场灰样的平均粒径较一、二电场小很多。

图3

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图3   1号机组ESP灰样粒径体积分布

Fig. 3   Particle size distribution of ESP ash in No.1 unit


2.3 浆液测试结果

机组在工况2条件下稳定运行时，对1、2号机组脱硫浆液进行取样，测试浆液中氨含量，此时1、2号机组浆液的pH值分别为5.56、5.17。表4为脱硫系统外排水量及浆液中NH4+含量。

表4   脱硫系统外排水量及浆液中NH4+含量

Tab. 4  WFGD external displacement and NH4+ content in seriflux

机组编号

废水排放量/

(t/h)

石膏带水量/

(t/h)

浆液NH4+质量浓度/(mg/L)
14.332.14687
26.243.15656

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3 结果讨论

3.1 燃煤电厂中氨的分布

国内燃煤电厂脱硝下游设备中存在的氨来源主要包括2个方面：一是锅炉为调节炉水pH值添加的氨水或联氨；二是SCR或者选择性非催化还原(selective non-catalytic reduction，SNCR)脱硝工艺产生的逃逸氨。炉水中的铵根离子会随锅炉排污水进入电厂废水处理系统，最终进入脱硫系统，极少进入烟气，因此，燃煤机组烟气中的氨主要分布在脱硝下游烟道及设备中，其存在形式为烟气中逃逸氨的不同形态沉积物。图4为燃煤机组氨流程图。

图4

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图4   燃煤机组氨流程图

1, 2, 3, 4, 5—烟气中氨流程；6—锅炉补给水氨；7—随空预器一二次风重新进入锅炉的氨；8, 9—空预器及除尘器灰分吸附氨；10—脱硫系统外排氨。

Fig. 4   Ammonia flow chart of coal-fired power plant


3.2 空预器对氨的影响

烟气在流经空预器的过程中，空预器烟气侧温度从310~370 ℃下降到120~160 ℃，空气侧一二次风温度从室温上升到约300 ℃，氨会经历如下过程[21-23]：

1）烟气冷却过程中，烟气侧中的SO3与NH3反应生成硫酸氢铵(ABS)。

2）空预器受热面温度在147~220 ℃区域内，硫酸氢铵呈液态黏性，黏附飞灰沉积于空预器波纹板上，NH3被飞灰吸附。

3）空气侧中，吸附在灰中的硫酸氢铵分解或NH3解吸，析出的NH3被一二次风重新带入锅炉内，此部分氨约为空预器吸附总量的20%。

由表2、3结果可知，空预器对NH3的绝对脱除量随入口NH3浓度升高而增大，但脱除效率随入口NH3浓度升高变化不大。根据硫酸氢铵形成规律[24]，硫酸氢铵的生成温度受NH3与SO3浓度的影响，当SO3浓度不变、NH3浓度升高时，硫酸氢铵生成温度升高，空预器内能够沉积硫酸氢铵的区域前移，空预器对NH3脱除能力提高。根据硫酸氢铵生成趋势模型[25-26]，硫酸氢铵的生成概率与空预器综合排烟温度成反比。测试期间1号机组空预器对NH3的脱除效率较2号机组低，此现象可能是由空预器出口烟温不同导致的。虽然1、2号机组煤种及逃逸氨浓度相似，但1号机组空预器冷端综合温度比2号机组高约15 ℃，因此1号机组硫酸氢铵生成概率较2号机组低，导致1号机组空预器NH3脱除效率低。

3.3 除尘器对氨与SO3的影响

烟气中的SO3与NH3会根据体积分数比及反应温度的不同生成不同的反应产物，当体积分数比大于1时，无论反应温度高低，均生成硫酸氢铵；当体积分数比小于1时，高温时生成硫酸氢铵，低温时生成硫酸铵，此温度主要由SO3与NH3的浓度决定。硫酸氢铵能被吸附在空预器或飞灰上；硫酸铵在高温烟气下为白色颗粒；烟气中的气态游离氨能被飞灰吸附，且温度越低，氨的被吸附量越大；除尘器通过捕集颗粒而拥有对任何形态氨的脱除能力。

由图2、3测试结果可知，飞灰中的NH3与SO3含量随粒径变化大，飞灰平均粒径越小，其NH3与SO3含量越高。此现象主要是由于硫酸氢铵在形成以后，容易首先被吸附在飞灰颗粒的孔隙中，仅当液态硫酸氢铵较多时，飞灰颗粒内部孔隙吸附达到饱和，多余的液态硫酸氢铵才开始黏附在颗粒表面，飞灰粒径越小，飞灰可供硫酸氢铵沉积的比表面积越大，飞灰吸附能力就越强，灰中硫酸氢铵的浓度越高。因此结合以往研究可知，NH3含量与粒径成反比的现象仅在高逃逸氨浓度条件下成立，当逃逸氨质量浓度较小(小于1.52 mg/m3)时，小粒径飞灰中NH3含量与大粒径飞灰中含量基本一致。飞灰表面积与飞灰中NH3含量相关性弱，由于飞灰矿物组成、烟温、粒径、烟气流场、停留时间、脱硝设计及实际运行情况都会影响飞灰对氨的吸附能力，飞灰粒径仅是影响因素中的一个，且飞灰粒径与飞灰内部孔隙率并没有直接关系。飞灰对NH3的吸附机制相互竞争，除硫酸氢铵在飞灰上物理沉积与化学反应外，还包括对游离氨的直接吸附。某些机制在特定条件下比其他机制影响更大，从而可对灰中氨浓度的高低起到控制作用。

测试结果也表明，ESP各电场捕集的灰样中NH3与SO3摩尔比变化大。随烟气流动，一、二、三电场灰样中NH3与SO3摩尔比逐渐减小，其中一、二电场的摩尔比大于2，说明灰样中除硫酸氢铵及硫酸铵以外，还吸收了游离态SO3。飞灰中含有大量金属氧化物(如CaO、MgO、Al2O3及Fe2O3等)[27]，表面大多呈碱性，当烟温降低时，烟气中的SO3等酸性气体会凝结形成酸雾，飞灰中的碱性氧化物或普通氧化物与酸雾发生中和反应，生成硫酸盐，进而沉积于飞灰颗粒上。

3.4 湿法脱硫对氨的影响

经除尘器处理后的燃煤烟气进入脱硫系统，其带入的氨主要分为2部分：未被脱除的飞灰中吸附的氨以及烟气中未被飞灰吸附的氨。超低排放改造后，除尘器出口粉尘质量浓度一般小于30 mg/m3，通过飞灰带入的氨浓度比烟气携带的氨浓度小得多，烟气中的氨进入脱硫塔后，由于飞灰及烟气中氨或氨盐易溶于水的特性，极易被脱硫浆液溶解，吸收塔内的氨离子主要来源于烟气携带氨，并随脱硫废水排出。

由表2、3测试结果可知，脱硫净烟气氨浓度随原烟气氨浓度增大而增大；脱硫系统对氨的脱除效率随浆液pH值的增大而减小。上述测试结果与文献[14]的研究结果相符，正常运行的脱硫系统中，原烟气氨浓度对脱硫系统的氨量影响最大，其可决定净烟气氨浓度及浆液氨浓度。当逃逸氨浓度确定时，浆液pH值越小，浆液对逃逸氨的捕集效率越高；脱硫废水排放量增大也能促进氨吸收，但影响程度小于原烟气氨浓度与浆液pH值。

4 燃煤电厂氨分布浓度估算

针对脱硝出口高浓度逃逸氨的工况，结合测试结果，提出了空预器、电除尘器和湿法脱硫系统对逃逸氨的脱除系数，如表5所示，进一步利用氨的物料守恒规律对燃煤机组各工艺流程中的氨沉积量进行估算。锅炉排污携带氨量通过锅炉补给水带入氨量进行计算，一般认为，锅炉补给水需通过添加氨水将水质pH值从6调整到9.5[28]。

表5   估算系数

Tab. 5  Estimation factors

序号系数数值
1空预器氨脱除系数0.04
2返回炉膛氨量系数0.2
3除尘器氨脱除系数0.8
4湿法脱硫氨脱除系数0.4

注：脱硝出口逃逸氨质量浓度小于1.52 mg/m3时，空预器氨脱除系数取0。

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根据试验确定的相关系数及现场测试结果，对某300 MW机组的全厂氨分布浓度进行估算，结果如表6所示。由估算结果可知，当脱硝出口逃逸氨质量浓度为5.62 mg/m3时，1 kg灰样中氨质量为176 mg，此时灰样已带有明显氨味，会对粉煤灰的销售与利用造成影响[12]。

表6   燃煤机组氨分布估算

Tab. 6  Estimation of ammonia distribution of coal-fired power plant

序号参数数值
1脱硝出口逃逸氨质量浓度/(mg/m3)5.62
2烟气量(标干，6%O2)/(m3/h)1 186 312
3燃煤量/(t/h)133
4灰分/%27.9
5锅炉补给水流量/(t/h)11.2
6脱硝出口氨量/(g/h)6 667.1
7空预器出口氨量/(g/h)6 300.4
8除尘器出口氨量/(g/h)1 071.1
9脱硫塔出口氨量/(g/h)482.0
10锅炉补给水携带氨量/(g/h)61.8
11空预器飞灰携带氨量/(g/h)293.4
12除尘器飞灰携带氨量/(g/h)5 229.3
13脱硫系统排放氨量/(g/h)650.9
141 kg除尘器灰样中氨质量/mg176

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5 结论

1）通过实际测试与分析得到脱硝出口高浓度逃逸氨工况下空预器、电除尘器、湿法脱硫系统对逃逸氨的脱除效率分别为3.37%~6.63%、75.14%~83.28%和36.36%~46.38%，表明各设备对逃逸氨的脱除效率基本稳定。脱硝后的烟气处理系统对氨的脱除效率高，烟囱入口氨浓度相对脱硝出口氨浓度下降明显。

2）在脱硝出口高浓度逃逸氨工况下，飞灰中的氨含量与飞灰粒径成反比，NH3、SO3摩尔比与飞灰粒径成正比，HCl的含量与飞灰粒径不相关；脱硫净烟气氨浓度随原烟气氨浓度增大而增大；脱硫系统对氨的脱除效率随浆液pH值的增大而降低。

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赵宏，张发捷，马云龙，等 ．

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