基于硅纳米线的PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池结构优化及实验研究

图1 含SiNWs的PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池的结构和等效折射率分布

Fig. 1 Structure and equivalent refractive index distribution of PEDOT:PSS/Si hybrid solar cell with SiNWs

f_{1} \frac{n_{1}^{2} - n^{2}}{n_{1}^{2} + 2 n^{2}} + (1 - f_{1}) \frac{n_{2}^{2} - n^{2}}{n_{2}^{2} + 2 n^{2}} = 0

(1)

当SiNWs在空气中时，f₁是SiNWs填充体积；n₁是硅的折射率；n是等效折射率；n₂是空气的折射率^[18-20]。

通过计算可以获得如图1右侧所示的等效折射率变化图像，其中SiNWs阵列的等效折射率可以通过SiNWs的密度和形状进行任意调控^[21]。

根据式(1)计算得到不同f₁条件下SiNWs的等效折射率，其与波长的关系如图2所示，计算中所使用的硅、空气的折射率来自文献[6, 22]。经研究发现，通过调控SiNWs密度可以实现等效折射率在硅和空气之间任意调控。最上层的PEDOT:PSS薄膜的折射率更接近于空气，合理调控SiNWs等效折射率可以进一步增强PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池的光学性能。同时，SiNWs具有较好的聚光效果，对短波范围内光响应较好^[23-27]。根据前期净辐射计算方法和等效介质理论可以证明，SiNWs阵列通过合适的调控能够实现良好的陷光效果。

图2

图2 不同f₁条件下SiNWs阵列的等效折射率与波长的关系

Fig. 2 Relationship between equivalent refractive index and wavelength of SiNWs array under different f₁

因此，可认为SiNWs的光学性能可调性非常大，光学性能优异。对于基于SiNWs的PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池的结构优化，应重点研究SiNWs造成的电学性能损失。在保证光吸收的前提下，通过优化SiNWs来降低电学性能损失，是进一步提升PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池性能的方法。

2 器件性能模拟及结构优化

2.1 器件模拟方法及参数

通过COMSOL Multiphysics 5.6软件建立的2维半导体模型，对PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池的器件进行模拟，并采用FVM进行计算。图3为含SiNWs的PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池结构和载流子输运过程示意图。根据图3对PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池进行建模，其中硅片的厚度设置为100 μm，光生载流子根据式(2)进行设置。

G (z) = \int_{0}^{\infty} α (λ) ϕ (λ) e x p [- α (λ) z] d λ

(2)

式中：z是硅表面到内部的深度；λ是波长；α(λ)是光吸收系数，定义为

α (λ) = \frac{4 π κ (λ)}{λ}

(3)

其中κ(λ)是折射率的虚部； $ϕ (λ)$ 定义为

ϕ (λ) = \frac{λ}{h c} F (λ)

(4)

其中h是普朗克常数，c是光速，F(λ)是AM 1.5G光谱。将表面复合设置在SiNWs、硅表面与空气接触的界面处。

图3

图3 含SiNWs的PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池结构和载流子输运过程示意图

Fig. 3 Schematic diagram of structure and carrier transport process of PEDOT:PSS/Si hybrid solar cell with SiNWs

对载流子输运过程及其对器件性能的影响进行分析，PEDOT:PSS/Si异质接触实现载流子分离，空穴通过漂移运动流向PEDOT:PSS薄膜后被银栅线电极收集，电子通过扩散运动流向硅背表面后被银电极收集。在这个过程中，SiNWs是载流子输运过程中重要的通道。SiNWs的直径从几十纳米到几百纳米不等，载流子在输运过程中很容易被硅表面的陷阱所俘获，产生载流子表面复合。另外，SiNWs在太阳电池中也会产生较大的串联电阻，影响太阳电池的电学性能。表面复合和串联电阻都会随SiNWs长度的增加而增大。

PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池的器件仿真主要围绕Si表面复合速率、SiNWs的表面复合和SiNWs的串联电阻对太阳电池的性能影响展开。SiNWs阵列具有非常好的光吸收性能，研究中将太阳电池的光吸收都设置为1，模拟共分为3组，每组模拟的关键参数如表1所示。

表1 PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池模拟的关键参数

Tab. 1 Key parameters of PEDOT:PSS/Si hybrid solar cell simulation

组序号	SiNWs长度/nm	表面复合速率/(cm⋅s^-1)
1	1 000	0
	1 000	200
	1 000	400
	1 000	600
	1 000	800
	1 000	1 000
	1 000	1 200
	1 000	1 400
	1 000	1 600
	1 000	1 800
	1 000	2 000
2	0	0
	200	1 000
	400	1 000
	600	1 000
	800	1 000
	1 000	1 000
3	0	0
	200	0
	400	0
	600	0
	800	0
	1 000	0

2.2 表面复合对太阳电池性能的影响

1）表面复合速率对太阳电池性能的影响

表面载流子复合速率直接影响太阳电池的电流输出，随着表面复合速率的增加，短路电流密度J_SC会逐渐降低。从太阳电池内部结构进行分析，表面复合速率会影响中性区域复合相关的暗态饱和电流I₀₁，表面复合速率越大，I₀₁越大。根据太阳电池的等效电路图，可以得到开路电压V_OC与I₀₁之间的关系：

V_{O C} = \frac{k T}{q} l n \frac{I_{S C} + I_{01}}{I_{01}} \approx \frac{k T}{q} l n \frac{I_{S C}}{I_{01}}

(5)

式中：k为玻尔兹曼常数；T为温度；q为一个电荷的电量；I_SC为短路电流。随着表面复合速率增加，I_SC逐渐减小，I₀₁逐渐增大，V_OC会逐渐减小。

当SiNWs的长度为1 000 nm，SiNWs表面复合速率从0 cm/s增至2 000 cm/s时，PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池的J-V曲线、性能参数变化趋势分别如图4、5所示。PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池在不同表面复合速率下的性能参数如表2所示。

图4

图4 SiNWs长度为1 000 nm的PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池在不同表面复合速率下的J-V曲线

Fig. 4 J-V curves of PEDOT:PSS/Si hybrid solar cell with SiNWs length of 1 000 nm at different surface recombination rates

图5

图5 SiNWs长度为1 000 nm时PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池的性能参数随表面复合速率变化的规律

Fig. 5 Variation of performance parameters of PEDOT:PSS/Si hybrid solar cell with surface recombination rates when SiNWs length is 1 000 nm

表2 PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池在不同表面复合速率下的性能参数

Tab. 2 Performance parameters of PEDOT:PSS/Si hybrid solar cell with different surface recombination rates

表面复合速率/(cm⋅s^-1)	短路电流密度/(mA⋅cm^-2)	开路电压/mV	填充因子/ %	转换效率/ %
0	33.24	579	80.26	15.45
200	32.95	537	74.34	13.15
400	32.65	516	71.87	12.11
600	32.36	509	69.06	11.37
800	32.07	495	67.98	10.79
1 000	31.78	488	66.43	10.30
1 200	31.50	481	65.19	9.88
1 400	31.22	474	64.19	9.50
1 600	30.95	467	63.38	9.16
1 800	30.67	460	62.70	8.84
2 000	30.40	460	61.20	8.56

从图5可以看出：J_SC随着表面复合速率增大呈现出一种线性变化趋势，从33.24 mA/cm²降低到30.40 mA/cm²，变化相对较小；V_OC随着表面复合速率的增大先快速下降后缓慢下降，从579 mV降低到460 mV，降幅较大；FF、η与V_OC具有相似的变化规律，随着表面复合速率的增大，FF从80.26%降低到61.20%，η从15.45%降低到8.56%。

综上所述，表面复合速率对PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池的性能影响较大。因此，对SiNWs表面进行钝化、减少表面复合，是提升PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池性能的有效手段。

2）SiNWs长度对太阳电池性能的影响

当硅表面的载流子表面复合速率难以降低到0 cm/s时，应对SiNWs长度进行优化，在保证光吸收的同时实现较低的载流子复合。因此，在表面复合速率一定时，研究SiNWs长度对PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池性能的影响规律具有一定意义。

在表面复合速率为1 000 cm/s，SiNWs长度从0 nm增至1 000 nm时，PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池的J-V曲线、性能参数变化趋势分别如图6、7所示。可以看出，随着SiNWs长度的增加，V_OC变化尤为明显，尤其是在0~200 nm。SiNWs长度为0 nm是指无SiNWs，没有硅表面暴露在空气中，表面复合速率为0 cm/s。SiNWs长度在0~200 nm对应的J_SC变化较小，这也说明表面复合速率对J_SC的影响较小。

图6

图6 表面复合速率为1 000 cm/s时PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池在不同SiNWs长度下的J-V曲线

Fig. 6 J-V curves of PEDOT:PSS/Si hybrid solar cell with different SiNWs lengths at the surface recombination rate of 1 000 cm/s

图7

图7 表面复合速率为1 000 cm/s时PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池性能参数随SiNWs长度变化的规律

Fig. 7 Variation of performance parameters of PEDOT:PSS/Si hybrid solar cell with SiNWs lengths when the surface recombination rate is 1 000 cm/s

PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池在不同SiNWs长度下的性能参数如表3所示。当光吸收设置为100%，仅从表面复合速率方面分析J_SC时，发现有无SiNWs对J_SC的影响不大，只有在SiNWs长度从800 nm增至1 000 nm时，J_SC才出现较快下降，从32.81 mA/cm²降低到31.78 mA/cm²，降低了1.03 mA/cm²。有无SiNWs对V_OC的影响较大，当SiNWs长度从0 nm增至200 nm时，V_OC从579 mV降至530 mV，降低了49 mV；随着SiNWs长度继续增加，V_OC下降速度逐渐减缓。有无SiNWs对FF的影响也较大，当SiNWs长度从0 nm增加到200 nm时，FF从82.02%降至73.63%，降低了8.39%。当SiNWs长度从0 nm增加到1 000 nm时，η从16.07%降至10.30%，降低了35.90%。

表3 PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池在不同SiNWs长度下的性能参数

Tab. 3 Performance parameters of PEDOT:PSS/Si hybrid solar cell with different SiNWs lengths

SiNWs长度/nm	短路电流密度/ (mA⋅cm^-2)	开路电压/ mV	填充因子/ %	转换效率/ %
0	33.84	579	82.02	16.07
200	33.66	530	73.63	13.13
400	33.53	509	72.52	12.38
600	33.30	495	71.66	11.81
800	32.81	495	68.72	11.16
1 000	31.78	488	66.43	10.30

这2组实验证明了在光吸收一定时，表面复合速率对PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池性能影响最大的参数是V_OC，因此其对太阳电池转换效率的影响很大。由此可知，首先应控制表面复合速率，其次应调控SiNWs长度，控制总的表面复合是提升具有SiNWs的PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池性能的有效手段。

2.3 串联电阻对太阳电池性能的影响

由于SiNWs直径较小，SiNWs长度的增加也会带来串联电阻的增加，因此，第3组模拟实验重点研究SiNWs长度造成的串联电阻对PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池性能的影响。

当表面复合速率为0 cm/s时，不同SiNWs长度下PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池的J-V曲线如图8所示。可以发现，SiNWs长度的增加主要影响FF，对J-V曲线整体的影响非常小。

图8

图8 无表面复合条件PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池在不同SiNWs长度下的J-V曲线

Fig. 8 J-V curves of PEDOT:PSS/Si hybrid solar cell without surface recombination under different SiNWs lengths

当表面复合速率为0 cm/s时，PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池的性能参数随SiNWs长度的变化趋势如图9所示，具体参数如表4所示。从图9、表4可以看出：随着SiNWs长度增加，V_OC未变化；J_SC随着SiNWs长度增加而减小，但变化幅度非常小，仅有0.6 mA/cm²；相比之下，SiNWs长度的增加对FF的影响较大，当SiNWs长度从0 nm增至1 000 nm时，FF从82.02%降至80.26%。

图9

图9 PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池性能参数随SiNWs长度变化的规律

Fig. 9 Variation of performance parameters of PEDOT:PSS/Si hybrid solar cell with SiNWs lengths

表4 无表面复合条件PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池在SiNWs长度下的性能参数

Tab. 4 Performance parameters of PEDOT:PSS/Si hybrid solar cell without surface recombination under different SiNWs lengths

SiNWs长度/nm	短路电流密度/(mA⋅cm^-2)	开路电压/mV	填充因子/ %	转换效率/ %
0	33.84	579	82.02	16.07
200	33.70	579	82.06	16.01
400	33.64	579	81.80	15.93
600	33.47	579	80.64	15.63
800	33.47	579	80.64	15.63
1 000	33.24	579	80.26	15.45

综上可知，由SiNWs长度造成的串联电阻对PEDOT:PSS/Si性能的影响较小。因此，在无法降低表面复合速率时，应尽可能地对SiNWs进行优化，在保证光吸收的情况下降低电学损耗，这对于提升基于SiNWs的PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池性能更有效。

3 实验结果与讨论

在前面的模拟实验中，为了探究SiNWs对PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池电学性能的影响，将太阳电池的光吸收设置为100%，实际上光学性能会随着SiNWs长度的变化而变化。因此，需要在实验中考虑光学性能的影响，进一步优化PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池中的SiNWs。

3.1 器件制备及表征

硅片采用单面抛光，电阻率为1~5 Ω∙cm，硅片经过切片、清洗后采用金属辅助刻蚀的方法制备SiNWs，采用旋涂的方法^[28]制备PEDOT:PSS薄膜。通过磁控溅射的方法沉积上表面银栅线电极和背表面银电极^[29-31]。器件制备和表征所使用的设备有KW-4A匀胶机、Q150T磁控溅射仪、XE-100太阳光模拟器、K2400有源表、QE-R量子效率测试仪和SU8010扫描电子显微镜(scanning electron microscope，SEM)。

通过SEM对不同反应时间下SiNWs制备的PEDOT:PSS/Si异质结接触界面进行表征，结果如图10所示，上层的薄膜是PEDOT:PSS，下层的薄膜是Si，中间的薄膜是通过金属辅助方法刻蚀的SiNWs，从左到右刻蚀时间依次增加，获得的SiNWs长度分别为0、246、371、617、938 nm。

图10

图10 不同SiNWs长度下PEDOT:PSS/Si异质结接触界面的SEM图像

Fig. 10 SEM images of contact interface of PEDOT:PSS/Si heterojunction with different SiNWs lengths

不同SiNWs长度下的太阳电池光学性能不同，在没有沉积PEDOT:PSS薄膜时，对不同长度的SiNWs进行反射率的测量，结果如图11所示。可以看出：无SiNWs的硅表面反射率较高，最低反射率也在40%左右；当有SiNWs时，反射率迅速下降，其中当SiNWs长度为246 nm时，最高反射率降到20%左右；当SiNWs长度增加到371 nm时，大部分波长范围的反射率已经接近0；反射率在400 nm处有一个小的突变，这与图2折射率的变化趋势一致。随着SiNWs长度的增加，虽然反射率逐渐降低，但是带来的光吸收增量逐渐减少。因此，需要对SiNWs进行优化，在保证光吸收的情况下尽可能降低电学损失。

图11

图11 不同长度下SiNWs阵列的反射光谱

Fig. 11 Reflectance spectra of SiNWs array with different lengths

3.2 器件的光电性能及讨论

不同SiNWs长度下PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池的电学输出特性如图12所示，具体性能参数如表5所示。图12(a)表明，随着SiNWs长度的增加，V_OC逐渐下降，J_SC呈现上升趋势，FF逐渐下降，这种规律与模拟结果一致。无SiNWs时的V_OC为593 mV；当SiNWs长度为246 nm时，V_OC降低到572 mV，降幅较大；当SiNWs长度为938 nm时，V_OC降低到544 mV，这主要是由于SiNWs长度的增加增大了SiNWs的表面积，带来了更多的表面复合。

图12

图12 PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池在不同SiNWs长度下的电流电压输出特性

Fig. 12 Current and voltage output characteristics of PEDOT:PSS/Si hybrid solar cell with different SiNWs lengths

表5 PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池在不同SiNWs长度下的性能参数

Tab. 5 Performance parameters of PEDOT:PSS/Si hybrid solar cell with different SiNWs lengths

SiNWs长度/nm	短路电流密度/(mA⋅cm^-2)	开路电压/ mV	填充因子/ %	转换效率/ %
0	27.17	593	72.07	11.61
246	31.16	572	72.27	12.88
371	31.38	558	70.52	12.71
617	32.55	551	64.27	11.53
938	33.98	544	53.22	9.83

由表5可知，当SiNWs长度为0 nm时，J_SC为27.17 mA/cm²，当SiNWs长度增加到246 nm时，J_SC增加到31.16 mA/cm²，增加了3.99 mA/cm²，增幅较大，这部分电流是SiNWs增强的光吸收造成的。随着SiNWs长度的增加，J_SC虽然持续增加，但增幅变慢，这是由于光吸收的增益逐渐减弱，电学损失逐渐增大。图12(b)表明，无SiNWs时，J_SC较低，随着SiNWs长度的增加，J_SC逐渐增大，这也证明了随着SiNWs长度的增加，电学损失逐渐增大。

图13是基于SiNWs阵列的PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池在不同SiNWs长度下的光谱特性。不同SiNWs长度对应不同的外量子效率光谱，这是由不同长度的SiNWs阵列产生的光学特性造成的。无SiNWs的外量子效率光谱在波长为500 nm时较高，其他波长对应的外量子效率较低；当有SiNWs时，外量子效率在整个波长范围内都较高。从积分电流密度上可以发现，SiNWs阵列对电流密度有很好的增强作用，但是随着SiNWs的长度的增加，增强作用逐渐减弱。

图13

图13 PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池在不同SiNWs长度下的光谱特性

Fig. 13 Spectral characteristics of PEDOT:PSS/Si hybrid solar cell with different SiNWs lengths

PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池的反射率在无SiNWs、波长为500 nm左右时最低，其他波长对应的反射率较高，这是由于PEDOT:PSS薄膜起到了减少反射的作用。当SiNWs长度为246 nm、波长为600 nm左右时，反射率最高，但是其他波长对应的反射率较低。但是随着SiNWs长度的增加，整个光谱的反射率都在10%左右，对光吸收的影响逐渐减弱。

表5中数据是从6组实验共30个太阳电池参数中选取的，6组PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池在不同SiNWs长度下的电学输出参数分布如图14所示。可以发现，SiNWs长度对PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池性能的影响具有规律性。从实验数据上分析，随着SiNWs长度的增加，电池性能的主要影响从光学方面转变为电学方面。最佳的η是12.88%，对应的最佳SiNWs长度为246 nm，在这个长度范围内的SiNWs阵列都可以获得较好的PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池性能。

图14

图14 6组PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池在不同SiNWs长度下的电学输出参数分布

Fig. 14 Electrical output parameter distributions of six groups of PEDOT:PSS/Si hybrid solar cells with different SiNWs lengths

4 结论

通过对PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池中SiNWs进行优化，发现：表面复合速率是影响PEDOT:PSS/Si杂化太阳电池性能的重要因素；由SiNWs长度造成的串联电阻对太阳电池性能的影响较小；随着SiNWs长度增加，影响太阳电池性能的主要因素从光学方面转变为电学方面。具体结论如下：

1）表面复合主要影响V_OC，当硅表面具有SiNWs时，表面复合速率的增加会使V_OC快速下降，进而导致η最多降低了45.59%。

2）SiNWs长度的增加虽然会增加光吸收，但产生的表面复合对太阳电池性能的负面影响更大。当表面复合速率一定时，增加SiNWs长度会使得V_OC快速降低，进而导致η最多降低了35.90%。

3）SiNWs长度的增加产生的串联电阻对电池性能的影响较小，主要影响FF。当无表面复合时，SiNWs长度的增加对V_OC几乎没有影响，对FF的影响较小，降幅仅为2.14%。

4）实验结果与模拟结果具有一致的规律，获得的最佳SiNWs长度为246 nm左右，随着SiNWs长度的增加，J_SC会持续增加，但增幅逐渐减弱，V_OC和FF持续降低，η呈现出先增加后减弱的趋势，最高η为12.88%。

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